Pareto développe alors un intérêt marqué pour l'application des mathématiques à l'économie politique. Pantaleoni lui conseille d'étudier les travaux de Walras. Une première rencontre entre Walras et Pareto aura lieu en septembre 1890, en Suisse.
Le 15 octobre 1891, la Revue des deux mondes, à Paris, publie un article de Pareto, L'Italie économique, lequel obtient une large renommée en raison des jugements sans appel contre les politiques économiques du gouvernement italien qu'il contient. La publication déclenche une tempête de protestations, en Italie et à l'étranger. Cela n'empêche pas Pareto de poursuivre dans cette voie, que ce soit en publiant des articles ou en donnant des conférences virulentes à l'encontre du gouvernement italien. Il envoie par ailleurs une copie d'un pamphlet intitulé Il protezionismo ed i suoi effetti à Gladstone, lequel approuve largement ses positions sur le protectionnisme et le militarisme qu'il considère comme les deux plus grandes menaces pour la liberté.
Ayant appris l'intention de Walras d'abandonner l'enseignement pour des raisons de santé, Pantaleoni se propose de recommander Pareto pour la chaire d'économie politique de l'Université de Lausanne. Il se trouve que le Giornale degli economisti publie justement à cette époque une série d'articles théoriques d'économie politique pure, de théorie des prix et de méthodes pour appliquer les mathématiques à l'analyse des politiques économiques, lesquels désignent Pareto comme l'un des représentants principaux des nouvelles théories économiques en Italie.
Le 15 avril 1892, Eugène Ruffy, Conseiller d'Etat à l'Instruction publique du Canton de Vaud, et Georges Favey, Recteur de l'Université de Lausanne, rendent visite à Pareto, à Fiesole. Ils lui offrent la chaire d'économie politique, laissée vacante par Walras. Pareto accepte l'offre et consacre l'année qui suit à écrire une réfutation de la théorie de la valeur de Marx, laquelle est publiée en 1893 comme introduction à une anthologie de passages du Kapital réunis par Paul Lafargue. Cette introduction suscite de nombreuses désapprobations, exprimées principalement dans les revues socialistes, et en particulier de la part de Friedrich Engels. Néanmoins, cela n'affecte pas réellement les relations que Pareto entretient avec de nombreux socialistes, socialistes qu'il considère par ailleurs comme plus honnêtes et plus sérieux que les conservateurs ou que les membres du gouvernement. Il continue à écrire pour des publications de gauche, défend les militants poursuivis pour leurs idées et adopte une position radicale.
Pareto est nommé Professeur extraordinaire d'économie politique à l'Université de Lausanne le 25 avril 1893 et prononce sa leçon inaugurale le 12 mai. Un an plus tard, il devient Professeur ordinaire, son investiture officielle ayant lieu le 23 octobre 1894. C'est à cette époque qu'il élabore une théorie de l'échange international ainsi que sa loi de la distribution du revenu, à propos de laquelle il entretient un échange de vue courtois avec Edgeworth.
Le 13 juillet 1896, il est élu membre du Conseil de la Faculté de Droit de l'Université de Lausanne, peu après avoir publié le premier volume du Cours d'économie politique. Le second volume est quant à lui publié début 1897. Pareto a alors 49 ans, et c'est son premier ouvrage. Usant d'un style sec et détaché, il y maintient que les critères à utiliser pour étudier l'économie politique doivent être les mêmes que ceux auxquels il est fait recours pour étudier les sciences naturelles en général, la conduite logique en particulier. Il croit ainsi que la configuration détaillée de l'économie politique peut être obtenue en faisant appel à une telle méthode, laquelle est à même de mettre en évidence ses aspects les plus intéressants et de déboucher sur un modèle relativement complexe de l'ensemble. Ce modèle ne doit cependant être vu ni comme une description de la réalité, ni même comme une simple photographie de cette dernière.
Pour Pareto, l'étude de l'économie devient de cette manière similaire à l'étude de la conduite logique dont l'objet est l'"ophélimite", terme qu'il tire de la racine grecque ophelimos, désirant ainsi s'éloigner de la notion traditionnelle d'utilité et qu'il définit comme étant une relation de commodité occasionnée afin qu'un besoin ou un désir, légitime ou non, soit satisfait. En d'autres termes, il s'agit de l'étude d'une "quantité" entièrement subjective. De fait, il doit s'appuyer sur l'existence d'un homo economicus, lequel est un individu abstrait qui peut échanger des biens pour d'autres, en les produisant ou en les modifiant selon leur usage, dans le but d'atteindre le profit individuel le plus élevé possible. Après avoir opéré la distinction entre capital personnel, mobile (monnaie et épargne) et financier, Pareto décrit les liens principaux de l'évolution sociale, à savoir la production, l'échange, les crises économiques, la distribution et la consommation.
Le modèle d'équilibre général auquel il parvient est exprimé à l'aide d'un système d'équations simultanées, dont certaines se réfèrent à la contrainte budgétaire de l'individu liant le revenu et les dépenses et d'autres à l'activité des entreprises qui créent des produits et des biens capital.
Un chapitre important du Cours traite de la distribution du revenu. Pareto y montre que la stratification imposée par la distribution de la richesse dans la société a relativement peu évolué dans le temps. Pour lui, une distribution différente de la richesse ne résoudrait pas les problèmes généraux de la division sociale de l'époque et n'améliorerait en rien les conditions de mobilité entre classes sociales. Ce phénomène est connu sous le nom de "Loi de Pareto".
Cependant, l'originalité du Cours tient avant tout à sa méthodologie, soit à la découverte d'une interrelation entre phénomènes économiques et sociaux, de leurs interdépendances réciproques à l'intérieur d'un système où la relation entre les parties et l'ensemble produit des effets autonomes, appelés aujourd'hui effets structurels. Implicitement, le Cours propose une philosophie sociale: l'histoire est une séquence mécanique d'événements, un événement suivant l'autre d'une manière monotone car l'homme reste le même. Des répétitions et des récurrences cycliques sont de fait inévitables. Contrairement à ses contemporains positivistes, Pareto ne croit pas au progrès, à l'évolution ou à la science. En pratique, il rompt même avec le libéralisme. Il croit que la structure atomistique et statique de la société, laquelle est un tenant de base de la doctrine du libéralisme, implique logiquement la prédominance dans une société civilisée d'individus qui sont à l'opposé de l'homo economicus théorique rationnel.
La répression policière qui suit les émeutes de mai 1898 à Milan, de par la profonde colère qu'elle déclenche chez Pareto, va être à l'origine de La liberté économique et les événements d'Italie dans laquelle il dénonce les causes sociales, psychologiques, économiques et politiques des souffrances de la société italienne. C'est à cette époque qu'il abandonne ouvertement et consciemment le libéralisme, après avoir fait une étude minutieuse des doctrines socialistes, des temps anciens jusqu'à Marx et les révisionnistes du tournant du siècle. Il lui apparaît alors que ces croyances sont à même de renverser l'ordre social au nom de l'Utopie.
En 1899, Pareto hérite de la fortune d'un oncle, évaluée à plus d'un million de lires or. Il émet alors le désir d'abandonner l'enseignement afin de se consacrer uniquement à la recherche. Sa requête est refusée par le gouvernement du Canton de Vaud qui accepte cependant de réduire son nombre d'heures d'enseignement.
En juillet et août 1900, Pareto entretient une correspondance prolongée avec Benedetto Croce sur la nature des faits économiques et les bases de l'économie en tant que science.
De 1902 à 1903, Pareto publie Les systèmes socialistes. Cet ouvrage a pour but d'exposer une critique des doctrines libérales, mais également de toute doctrine basée uniquement sur la raison, y compris les doctrines socialistes, en mettant en avant les surprenants effets catalyseurs de la passion, de l'instinct, des sentiments et du goût du pouvoir. Par ailleurs, il en arrive à la conclusion qu'une économie planifiée peut produire exactement les mêmes résultats qu'une économie de marché, et que, par conséquent, un système socialiste peut être aussi efficace qu'un système parfaitement libéral. Un tel raisonnement le rend encore plus sceptique et pessimiste quant au progrès, à la signification de l'histoire, au rôle joué par la raison dans le fonctionnement de la société et à l'impact de la science sur la vie de tous les jours de l'individu ordinaire.
Fin 1905, Pareto publie le Manuale d'economia politica. L'homo economicus est toujours le point central de l'analyse et il est vu comme un sujet abstrait guidé dans ses actions par son égoïsme, retenu toutefois par les ressources économiques limitées, par les nécessaires échanges de biens, par les difficultés affectant la production et par les obstacles imposés par le système socio-judiciaire. Pourtant, Pareto n'est pas réellement satisfait de son analyse purement économique et abstraite et écrit à la fin de l'ouvrage : "Qui veut opérer une étude scientifique des faits sociaux doit prendre en compte la réalité, et non des principes abstraits... D'une manière générale, l'homme agit de manière illogique, tout en faisant croire qu'il agit logiquement."
C'est à ce moment qu'il va abandonner l'économie pour se concentrer exclusivement à la sociologie.
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